"沒有文化的軍隊，是愚蠢的軍隊」，人民軍隊極重視軍政教育，在部隊表現突出的賴光勳被送往江西紅軍學校第五期政治營學習，1933年7月畢業留校，任青年隊隊長。這年11月，賴光勳所在的學校編入彭楊學校，青年隊改為測繪學習隊，賴光勳仍擔任隊長。賴光勳在做好行政工作的同時，刻苦學習測繪技術，掌握了繪圖的基本知識，並能用測繪儀器進行作業。有一次校長陳賡陪同周恩來、朱德到學校視察，陳賡介紹說：賴光勳獨立繪圖的成績優秀。周恩來看後稱讚賴光勳畫的地圖不錯，並要他畫一個懸崖峭壁，賴光勳畫完後，周恩來又問：我們的地圖是這樣畫，國民黨的地圖是怎樣畫的？賴光勳說不知道，周恩來告訴他；和我們的一樣，並將賴光勳的名字記在本子上。
　　彭楊學校的校長是我軍著名將領陳賡，陳賡極為重視測繪學習隊，在他的關心指導下，賴光勳掌握了過硬的測繪本領，在九堡鎮以南地區實地作業中，賴光勳完成了面積69平方公里的地圖4份，教員批閱表示滿意。
　　1934年8月底，賴光勳調往紅軍總部一局，向局長葉劍英報到。第二天，劉伯承總參謀長任命賴光勳為一局地圖科科長兼測繪隊隊長。
　　1934年10月，中央紅軍未能打破第五次大「圍剿」，被迫進行了二萬五千里長征。賴光勳所在的地圖科，根據首長指示，帶著30多箱地圖、20多個挑夫，隨總部一起離開了瑞金城，於10月14日越過於都河，向西挺進。

　　中革軍委副主席周恩來指示地圖科三項任務：一、管好地圖。二、調查行軍道路情況，製成線路圖。二、測繪必要的地圖，尋找嚮導。

其實，長征中紅軍能得到的地圖奇缺，有的地區甚至沒有一份地圖，賴光勳帶領測繪科在極端艱苦的條件下，克服重重困難，千方百計收集各種資料，測繪、調製了大量作戰地圖和行軍路線圖，為軍委首長選擇長征路線，及時正確地指揮部隊機動作戰提供了有力保障。特別是在張國燾分裂紅軍危害黨中央的緊要關頭，當葉劍英參謀長秘密離開右路軍指揮部，隨毛主席北上的那天夜裡，賴光勳把紅軍唯一的川、陝、甘地圖交給了葉劍英。正是憑這幅地圖，毛主席迅速選定了北上路線，率一方面軍主力脫離了險境。解放後徐向前元帥在一次論述測繪工作的重要性時說：「紅軍這份惟一的陝甘地圖是當時在西北軍中做地下工作的閻揆要同志秘密送交紅四方面軍的。葉劍英同志把這份地圖帶走交給毛主席，對於要穿越數省的幾萬紅軍勝利北上起到了重要作用。這是一份具有重要歷史意義的地圖。」
　　1935年1月8日，中革軍委縱隊進入遵義城。第二天，劉伯承總參謀長命令賴光勳，調查並繪製遵義城到周圍城鎮的線路圖。賴光勳率測繪隊連續工作了6天，才完成任務。
　　1月27日，中革軍委縱隊在土城一帶作短暫停留。劉伯承命令賴光勳帶兩個測繪員將這一帶地圖畫好，此後，快速跟上大部隊。賴光勳他們正在進行實地作業時，發現一群敵人正在集結，險遭不測。
　　如此遇險，在長征途中是隨時可能發生的，測繪隊有時還必須執行「偵察兵」的任務。
　　在中央紅軍強渡大渡河期間，劉伯承一面部署渡河，一面命令賴光勳負責查明通向瀘定橋和天全等縣的線路，以便盡快繪製行軍線路圖。賴光勳在安順場找到了一位糖果店店主，瞭解到了一條「捷徑」：經竹林坪到瀘定橋，行程340多里，全程均有小路。據此，賴光勳繪製好行軍線路圖，交給了劉伯承。　紅一軍團二師四團在楊成武率領下飛奪瀘定橋時的行軍路線，就是這一條。
　　紅一、四方面軍會師後，賴光勳奉命調往右路軍總指揮部，隨劉伯承在紅軍大學任職，劉伯承任校長，賴光勳任測繪教員。　在紅軍大學，賴光勳擔任一批紅軍將領的測繪教學，並帶出一支60餘人的測繪隊。
　　測繪隊解散後，朱德總司令親自分配賴光勳的工作，他說：「有三個適合你的地方，一是去紅大；二是學習；三是回總部任地圖科科長。」朱德告訴賴光勳，劉總參謀長負了傷，正在住院，他現在是步兵學校校長，你的工作分配問題還可徵求劉校長的意見。劉伯承把賴光勳留了下來，在他任校長的步兵學校任測繪教員。直到1938年3月，賴光勳才離開測繪工作，走上更為重要的領導崗位。